Forman parte del Fondo Patrimonial Histórico de la Biblioteca los documentos de más de 100 años de antigüedad (impresos, manuscritos, grabados, etc.), pero también podemos incluir en este fondo las obras publicadas antes del inicio de la obligatoriedad del Depósito Legal en 1958.
La Biblioteca custodia la colección con la que fue inaugurada en 1888 y que se ha ido enriqueciendo a lo largo de su historia. Una gran parte de estos documentos pertenecen a los fondos de hemeroteca o a fondos personales y de entidades , donados o comprados por la Biblioteca, a sus anteriores poseedores.
Destacan tanto su Fondo Hemerográfico Histórico, una de los más completos del Archipiélago, como una importante colección de obras sobre la historia de las islas, manuscritos de personas relevantes en los ámbitos social, cultural o científico de la sociedad canaria, así como otras obras de edición nacional o extranjera desde el siglo XVI y sobre todo de los siglos XVIII y XIX. La antigüedad, riqueza y valor de este Fondo, hacen que forme parte del Catálogo Colectivo Patrimonial Bibliográfico Español.